Năm 1880, nhà hóa học người Thụy Sĩ là Jean Charles Galissard de Marignac đã quan sát thấy các vạch quang phổ thuộc về gadolini trong các mẫu vật didymi và gadolinit; nhà hóa học người Pháp là Paul Émile Lecoq de Boisbaudran đã tách gadolinia, một ôxít của gadolini, từ yttria của Mosander năm 1886. Nguyên tố này được cô lập chỉ trong thời gian gần đây.

Gadolini, giống như khoáng vật gadolinit, được đặt tên theo nhà hóa học và nhà địa chất người Phần Lan là Johan Gadolin.

Trong các tài liệu cũ, dạng tự nhiên của nguyên tố này thường được gọi là đất, nghĩa là nguyên tố này đến từ đất. Trên thực tế, gadolini là nguyên tố đến từ một loại đất là gadolinia. Nó là hỗn hợp bao gồm các hợp chất của nguyên tố này và một số nguyên tố khác. Hai nguyên tố kết hợp phổ biến nhất là ôxy và lưu huỳnh. Ví dụ, gadolinia chứa gadolini(III) oxit (Gd2O3).